Disociación multifotónica infra-roja de isotópos de interés tecnológico

En este trabajo de tesis se presenta un estudio sobre el enriquecimiento de isótopos de interés tecnológico mediante Disociación Multifotónica Infrarroja (DMFIR). La DMFIR es un proceso fotoquímico en el cual, en una mezcla gaseosa, se disocia en forma selectiva una “molécula o substancia de trabajo” con un láser pulsado IR de alta energía obteniendo productos fácilmente separables. La viabilidad de este proceso se basa en la utilización eficiente de fotones, un bajo costo de reemplazo de las moléculas disociadas en el proceso fotoquímico y una eficiente regeneración de las moléculas de trabajo a través de un rápido intercambio químico. En este trabajo, se exponen estudios referidos a la elección de la molécula de trabajo y a la optimización del uso eficiente de fotones a través de la optimización del proceso fotoquímico. Estos estudios incluyeron el análisis teórico-experimental de los espectros de absorción de las moléculas de interés, para lo que se utilizó un espectrómetro IR de transformada de Fourier (FTIR) de alta resolución. Las muestras se analizaron en celdas estancas y en expansiones supersónicas, para tales expansiones se implementó un sistema “FT-jet” con el que se obtuvo una gran simplificación de la estructura espectral. Se presentan los resultados obtenidos para la molécula HCOOH y (HCOOH)2. En relación a la optimización de los sistemas de DMFIR se presenta el desarrollo de modelos teóricos para el cálculo de los volúmenes efectivos de reacción, se analizan diferentes geometrías de irradiación y se muestran los resultados obtenidos en el sistema CDCl3/CHCl3. Se presenta a su vez el diseño de un sistema intracavidad de irradiación que permitió obtener energías de irradiación del orden de tres veces la obtenida en sistemas de enfoque convencional y volúmenes efectivos de disociación un orden de magnitud mayor. Finalmente se analiza cinética post-irradiación en el caso de la molécula CDCl3, para lo que se estudió la DMFIR de muestras de CDCl3 en presencia de diferentes gases aceptores. En particular se siguió la evolución del radical CCl2 generado en la DMFIR en presencia de HCl, O2 y NO2.

Bibliographic Details

Main Author:	Freytes, Verónica Mariana
Other Authors:	Azcárate, María Laura
Format:	info:eu-repo/semantics/doctoralThesis biblioteca
Language:	spa
Published:	Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales
Subjects:	DMFIR, SEPARACION ISOTOPICA, ESPECTROSCOPIA DE SOBRETONOS, IRMPD, ISOTOPIC SEPARATION, OVERTONE SPECTROSCOPY,
Online Access:	https://hdl.handle.net/20.500.12110/tesis_n4092_Freytes http://repositoriouba.sisbi.uba.ar/gsdl/cgi-bin/library.cgi?a=d&c=aextesis&d=tesis_n4092_Freytes_oai
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