Supercondensadores basados en electrolitos redox activos

Supercondensadores basados en electrolitos redox activos

Tesis doctoral presentada en el Departamento de Ciencia de los Materiales e Ingeniería Metalúrgica de la Universidad de Oviedo, septiembre de 2013.

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Main Author: Roldán Luna, Silvia
Other Authors: Blanco Rodríguez, Clara
Format: tesis doctoral biblioteca
Language:Spanish / Castilian
Published: 2014-10-14
Subjects:Supercapacitors, Supercondensadores, Energy storage, Carbon materials, Redox,
Online Access:http://hdl.handle.net/10261/103339
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spelling dig-incar-es-10261-1033392016-09-15T09:10:25Z Supercondensadores basados en electrolitos redox activos Roldán Luna, Silvia Blanco Rodríguez, Clara Santamaría Ramírez, Ricardo Supercapacitors Supercondensadores Energy storage Carbon materials Redox Tesis doctoral presentada en el Departamento de Ciencia de los Materiales e Ingeniería Metalúrgica de la Universidad de Oviedo, septiembre de 2013. [EN] The main challenge in the supercapacitor technology is to achieve higher energy density levels that allow them to be applied in a growing number of applications. Routes developed for energy enhancing of these systems are based in capacity increasing, voltage opening or the simultaneous enhancing of both parameters. These have mainly arisen from the use of pseudocapacitive materials, high-voltage electrolytes and asymmetric configurations, which have usually been associated with limitations in their practical application due to their low energy, high cost or high contaminant power. Moreover, the need to achieve higher energy densities has motivated the research in carbon materials able to promote high capacitance and power density simultaneously. In this Doctoral Thesis, a new strategy for the increase in energy density of the electrochemical capacitors built with carbon materials has been developed by the employ of the faradaic reactions of electrochemically active organic molecules incorporated in an aqueous electrolyte. This work provides an alternative route for enhancing of energy density of supercapacitors through the increase of capacitance, by simply modifying the composition of the electrolyte. The effect of the incorporation of several redox molecules (indigo carmine, hydroquinone and methylene blue) in the electrolyte of supercapacitors built with different carbon materials (multiwalled carbon nanotubos, a carbon aerogel and two activated carbons) was studied. The positive effect of the addition of a redox molecule was initially demonstrated by the incorporation of indigo carmine into an ideal double layer system built with nanotube-based electrodes in sulphuric medium. The capacitance increase achieved with this system was optimized by the use of hydroquinone, which led to significant capacitance enhancements with all the aforementioned materials. With the employ of an activated carbon of high specific surface area, the presence of hydroquinone trebled the original capacitance of the initial capacitor, reaching an energy density value equal to 30 Wh kg-1, which constitutes the target for the new generation of supercapacitors. The study of the energy storage mechanisms revealed that the battery-type behaviour of the electrode where the faradaic process of the redox additive takes place is the cause of the capacitance enhancement and, therefore, of the energy enhancement. Moreover, the relevance of the charge compensation ability of the capacitor type-electrode in the energy enhancement process by the employ of redox electrolytes was demonstrated. Devices modified with redox electrolytes showed a significant increase in the capacitance of the starting system and, therefore, in the energy density, without an important detriment in the power density, as the resistance does not result significantly modified. On the contrary, the response shown by these systems under long-term cycling conditions was worse than that of the corresponding unmodified supercapacitors, although clearly better than that of any known battery. [ES] El mayor desafío existente en la tecnología de los condensadores electroquímicos es la consecución de niveles de energía más elevados que permitan el empleo de estos dispositivos en un número creciente de aplicaciones. Las rutas desarrolladas para el incremento energético de estos sistemas están basadas en el aumento de la capacidad, la ampliación del voltaje o la mejora simultánea de ambos parámetros. Las más destacables han surgido del empleo de materiales pseudocapacitivos, electrolitos estables a altos voltajes y configuraciones asimétricas, las cuales han estado generalmente asociadas a limitaciones en su aplicación práctica al no satisfacer el requerimiento de alta energía y/o bajo coste y, en muchos casos, poseer un elevado poder contaminante. Asimismo, la necesidad del aumento de la densidad energética de los supercondensadores ha motivado la investigación sobre nuevos materiales de carbono capaces de promover paralelamente una alta capacidad y potencia. En esta Tesis Doctoral se ha desarrollado una nueva estrategia para el incremento de la densidad de energía de los condensadores electroquímicos construidos con materiales de carbono basada en el aprovechamiento de las reacciones faradaicas de moléculas orgánicas electroquímicamente activas incorporadas en un electrolito acuoso. Este trabajo ofrece una ruta alternativa para la mejora de la densidad de energía de los supercondensadores a través del aumento de su capacidad, modificando simplemente para ello la composición del electrolito. Se estudió el efecto de la incorporación de diversas especies redox (índigo carmín, hidroquinona y azul de metileno) en el electrolito de condensadores electroquímicos simétricos construidos con diferentes materiales de carbono (nanotubos de carbono de pared múltiple, un aerogel de carbono, y dos carbones activados). El efecto positivo de la adición de una molécula redox se demostró inicialmente añadiendo índigo carmín a un sistema de doble capa ideal constituido por electrodos de nanotubos de carbono en medio sulfúrico. El aumento de capacidad alcanzado con este sistema se optimizó mediante la utilización de hidroquinona, la cual condujo a incrementos significativos de capacidad con todos los materiales de carbono citados. En el caso del empleo de un carbón activado de alta área superficial obtenido en este trabajo, la presencia de hidroquinona permitió triplicar la capacidad original del condensador de partida alcanzando un valor de densidad energética de 30 Wh kg-1, el cual constituye el objetivo marcado para la nueva generación de condensadores electroquímicos. El estudio de los mecanismos de almacenamiento de energía implicados reveló que el origen del aumento de capacidad y, por tanto, de energía, se encuentra en el comportamiento faradaico (tipo batería) del electrodo en el que evoluciona el proceso del aditivo redox. Asimismo, se demostró la relevancia de la capacidad de compensación de carga del electrodo de tipo condensador en el proceso de aumento de energía mediante el empleo de electrolitos redox. Los dispositivos modificados con electrolitos redox mostraron un gran incremento de la capacidad del sistema de partida y, por tanto, de la densidad de energía almacenada, sin detrimento de la densidad de potencia debido a que la resistencia del conjunto no se altera significativamente. Por el contrario, estos sistemas mostraron una respuesta en condiciones de ciclado prolongado peor que la de los supercondensadores no modificados, aunque claramente mejor que la de cualquier batería conocida. Peer reviewed 2014-10-14T13:43:11Z 2014-10-14T13:43:11Z 2014-10-14 tesis doctoral http://purl.org/coar/resource_type/c_db06 http://hdl.handle.net/10261/103339 es Sí open

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